近日,我校工程研究院辛志峰副教授在国际权威期刊《Advanced Science》上发表二氧化碳还原(CO2RR)电催化最新研究成果。《Advanced Science》由Wiley出版社出版,为中科院一区Top期刊,2022年影响因子17.521。我校为论文第一完成单位,辛志峰副教授为论文第一作者和通讯作者,华南师范大学陈宜法教授为共同通讯作者。

(材料的结构设计及其在光辅助电催化颁翱2搁搁中的应用示意图)
随着二氧化碳排放造成的环境问题日益严重,如何解决二氧化碳排放对人类的影响已经得到了越来越多的重视。在众多二氧化碳转化技术中,通过电催化将颁翱2还原为高价值的化学品或燃料是具有应用前景的技术之一。而金属有机框架(惭翱贵蝉)具有可调控的孔隙率、较大的比表面积、丰富的活性位点使得它可以成为电催化颁翱2搁搁的理想平台,然而较差的电子传递效率限制了惭翱贵蝉材料在颁翱2电还原催化领域中的应用。如何增强惭翱贵蝉材料在催化过程中的电子传递效率是提高颁翱2电还原催化性能的关键问题。本研究通过六甲基次胺(贬惭罢础)修饰卟啉基惭翱贵材料提高颁翱2搁搁催化过程中的电子传递效率进而提高电催化性能。

(材料在光辅助下和在黑暗条件下二氧化碳电还原催化性能的对比)

(催化机理研究和理论计算)
研究表明将富氮助剂(贬惭罢础)引入到卟啉基惭翱贵材料的孔道中,增强了催化中心与颁翱2分子的相互作用。改性后的贬惭罢础蔼惭翱贵-545-颁辞对颁翱2的吸附焓和颁翱2电还原的催化效率均提高了2倍左右(贵贰CO> 99%),阻抗值大大降低。在可见光照射下HMTA@MOF-545-Co显示了更优越的电催化性能(FECO≈100%,-0.7 V),FECO值并在宽电位范围(-0.7 V ~ -1.1 V)内达到90%以上,表现出较高CO生成速率(5.11 mol m-2h-1,-1.1 V)和高能量利用效率 (70%,-0.7 V),这些参数超过了大多数优异的电催化剂。HMTA的定向配位可以促进催化位点对CO2的吸附/活化和电子转移,从而大大降低了决速步的能垒,将会促进多孔晶态材料在高效电催化颁翱2搁搁领域的发展。
原文链接:.
(撰稿:申克静 审核:王璐 徐新卫 张苒 杜飞)